冒顿继承了单于位后，当时的东胡还很强大，听说冒顿单于射杀父亲，自立为单于，就派来使者，对冒顿单于说：“想得到头曼单于那匹号称千里马的坐骑。”冒顿单于问群巨，群臣都说：“这是匈奴的宝马，不能给。”冒顿说：“与人邻国，怎么能爱惜一匹马呢？”随后将马送予东胡。又过了一段时间，东胡人认为冒顿单于胆怯，又派出使者向冒顿单于说：“想得到单于的一位阏氏。”冒顿单于又问左右人，左右大臣大怒，说：“东胡人无道，又来索取阏氏！请派兵进攻他们。”冒顿单于说：“与人邻国，怎么能爱惜一位女子？”随后将自己钟爱的一位阏氏送予东胡。东胡王更加骄横，不断地向西侵略。东胡人与匈奴人之间，有一块弃地，广阔千余里，各居一边，设置哨所。东胡派出使者对冒顿单于说：“匈奴与我之间，有一块无人居住的弃地，匈奴也不能抵达那里，我想占有它。”冒顿单于又问群臣，有人说：“这是一块弃地，送予他们吧。”冒顿单于顿时大怒，说：“土地，是国家的根本，怎么能随意送人！”那些说将土地送予东胡人的，全部被斩杀。冒顿单于翻身上马，命令国中所有的战士，有胆敢落后者，格杀勿论，遂向东奔袭东胡。东胡一向轻视冒顿，没有防备。一直到冒顿单于率领的大军杀到，东胡王大败，冒顿单于虏获东胡大量的百姓牲畜，而后返回。又向西攻打月氏，将月氏人赶出原来的居住地，向南兼并楼烦王、白羊王占领的黄河以南土地，将秦朝蒙恬占领的匈奴故地全部夺回，与汉朝在黄河以南以关塞为界，抵达朝那、肤施等地，不断地袭扰燕国、代国。在当时，汉王刘邦与项羽正处在交战对峙之中，中国已经疲惫不堪，冒顿单于因此而得以逞强，手下控弦的匈奴甲士，据说有三十余万人。

从淳维单于到头曼单于，中间经历了一千余年，时强时弱，或聚或散，这样的情况持续了很久，他们整个的传世过程已经难以考证。然而在冒顿单于时期，是匈奴最强大的时期，北边的蛮夷全部臣服于匈奴，南边又与中国结为敌国，此后匈奴传世的单于姓名以及官号，就开始有了详细记录。

单于姓挛鞮氏，在匈奴国称单于为“撑犁孤涂单于”。匈奴称天为“撑犁”，称子为“孤涂”，单于的意思，就是广阔无边，比喻其像天一样博大。匈奴设置左右贤王，左右谷蠡王，左右大将，左右大都尉，左右大当户，左右骨都侯。匈奴称贤者为“屠耆”，所以常以太子为左屠耆王。从左右贤王以下到当户，大者率领上万骑兵，小者也有数千人，设立二十四长，封号称为“万骑”。他们的大臣也是世袭官职。称为衍氏、兰氏，再后来还有须卜氏，这三个姓，是贵族姓氏。各个左王、左将住在东方，在上谷郡东面，与秽貉、朝鲜接壤；右王、右将住在西方，在上郡西面，与狄族、羌族接壤；单于的王庭面对着代郡、云中郡。各个贵族名王有着固定的游牧区域，逐水草而迁徙。左、右贤王、左、右谷蠡王是最大的部族，左、右骨都侯是辅政官员。二十四位部落首领，下面设有千长、百长、什长、裨小王、相、都尉、当户、且渠等官属。

每年的正月，各部落首领在单于王庭聚会，祭祀天地。每年五月，在龙城举行大聚会，祭祀祖先、天地、鬼神。每年秋天，草肥马壮，在蹛（die）林举行大聚会，统计匈奴各部落人口、牲畜数字。按照匈奴的法律，拔刀超出一尺者，判处死罪，偷盗者，没收家产充公；有了罪过，小罪者碾压脚趾，大罪者死刑。关押在监狱中的人，不超过十日，一国之内的囚犯，不超过数人。单于每天早上出营，首先祭拜太阳，晚上祭拜月亮。坐下的礼节，长者在左，面朝向北。以戊己为吉日。为死者送葬，有棺椁金银衣裳，但地面上没有封土堆，不种植树木，也不穿戴丧服；身边的宠臣妻妾要随着一起殉葬，多者达数十人，上百人。举兵打仗，常伴随着月亮的盈亏，满月则进攻，月亏则退兵。每次打仗，在战场上斩杀有功的勇士，赏赐一卮酒，缴获所得归勇士所有，捕获的男女，作为奴婢。每次出外打仗，人人为利益而争先恐后，善于引诱敌人，包抄对方。在有利的时候，如鸟兽麇集，如果遭遇失败，则会土崩瓦解，烟消云散，战后运回死者，帮助运尸体的人可以瓜分死者的家产。

后来冒顿单于又向北征服了浑窳（yǔ）、屈射、丁零、鬲昆、新犁等戎狄部落。匈奴的贵族大臣更加佩服冒顿单于，尊冒顿单于为贤者。

在当时，汉朝刚建国，皇帝将韩王信封在代地，在马邑设都。匈奴大举进攻马邑，韩信投降匈奴。匈奴得到了韩信，遂引兵向南翻越句注山，进攻太原，抵达晋阳城下。高祖亲自率领汉军，前往迎敌。正赶上冬天大寒，天上下雨雪，有十分之二三的士兵冻坏手指，冒顿单于佯装败退，引诱汉军。汉军遂追击冒顿单于率领的匈奴，冒顿将匈奴的精锐骑兵藏匿起来，只是让羸弱的老兵暴露在外，于是汉军全线出击，大半为步兵，共计三十二万人，向北穷追匈奴。高帝首先抵达平城，后续汉军还未赶到，冒顿单于率领的三十余万精壮骑兵，将高祖围困在白登山，长达七日，汉军内外不能相救。匈奴骑兵在西面的一律骑白马，在东面的一律骑青马，在北面的一律骑黑马，在南面的一律骑红马。高祖派出使者，用厚礼贿赂阏氏，阏氏对冒顿单于说：“两位君王不应该相互围困。即使我们获得了汉人的土地，单于也不可能长久地居住在此地。而且汉朝的君王有神灵护佑，请单于考虑。”冒顿单于约韩信的部将王黄、赵利期前来会合，等了很久，也没有等来，怀疑他们与汉军有预谋，也就采纳了阏氏的建议，将合围圈打开一个缺口。高祖命令士兵们一律持满弓，箭矢向外，从打开的缺口撤了出来，最后与大军会合，冒顿单于也随即率领匈奴骑兵撤回。汉军就此罢兵，高祖派出刘敬与匈奴定立盟约，开始和亲。

此后韩信做了匈奴的将军，与部将赵利、王黄等人多次背叛与汉朝的约定，侵略代国、雁门郡、云中郡。没过多久，陈豨又造反，与韩信合谋进攻代国。汉朝廷派出樊哙前往反击，收复了代国、雁门郡、云中郡以及下属的县邑，汉军没有出塞。在当时，匈奴得到几位汉军的叛将，他们带着手下部众投降匈奴，冒顿单于更是多次地来往于代地。高祖为此而深感忧虑，派刘敬再次作为使者，将宗室女儿翁主，作为汉公主下嫁予单于为阏氏，每年向匈奴送上丝帛、酒、食物，多少不等，与冒顿单于约为兄弟，加强和亲，冒顿单于此后也减少了对汉朝边郡的袭扰。燕王卢绾后来也背叛了朝廷，率领手下上万人投降匈奴，在上谷郡往来袭扰，直到高祖驾崩。

到了孝惠帝、高后执政时期（公元前194－前180年），冒顿单于更加傲慢无礼，竟然写信，派出使者送予高后，说：“我是孤独之君，生于荒漠大泽之中，长于旷野牛马之间，多次来到汉的边境，愿意到中国游历。陛下现在孤身一人，也是孤独居住。两位君主孤独，忽忽不乐，没有什么自娱，愿以我所有，弥补你的不足。”高后看了信后大怒，召丞相陈平和将军樊哙、季布等人商议，参加朝议的大臣，都说应该杀掉匈奴使者，而后发兵进攻匈奴。樊哙说：“臣愿意领十万汉军，在匈奴中横行。”高后问季布，季布说：“樊哙口出狂言，应该斩首！此前陈豨在代国造反，高祖率领三十二万汉军出征，樊哙当时就在军中担任上将军，匈奴将高祖围困在平城，樊哙不能解围。天下人为此歌道：‘平城受困真是苦！七日不得食，弓弩不能张。’至今歌咏之声未绝，受伤创痛者没有康复，樊哙又在口出狂言，妄图撼动天下，胡说十万之众，就可以横行匈奴，这是当面欺诈。夷狄如同禽兽，听到他们的善言不足喜，听到他们的恶言不足怒。”高后说：“说得对。”遂诏令大谒者张泽回信，说：“单于不忘贱邑，赐以书信，使得贱邑人恐惧。退而深思，贱妾年老气衰，发齿坠落，走路不能自持，单于误听溢美之辞，妾不足以侍奉大单于。贱邑无罪，还望赦免。送上御车二乘，良马八匹，以供出行时使用。”冒顿单于得到回信。又派使者来谢，说：“不懂得中国的礼仪，陛下幸而原谅。”献上草原上的马匹，遂继续和亲。

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